Recyclage à faible impact environnemental de fibres de carbone continues, issues de composites structuraux époxy-nappes de carbone ; Low environmental impact recycling process of continuous carbon fibers from epoxy-unidirectional carbon fibers structural composites

Ces travaux de thèse concernent la conception et la mise en œuvre d'un procédé chimique de recyclage de composites structuraux époxy / fibres de carbone continues à faible impact environnemental. L'efficacité de différentes formulations réactives oxydantes, développées au sein du laboratoire, a été évaluée par Analyse Thermogravimétrique et Turbidimétrie. La solution retenue, constituée de carbonate de propylène, de peroxyde d'hydrogène et d'acide citrique a été optimisée par étude de relations quantitatives structure-propriété (QSPR). Le milieu réactionnel formulé permet de dépolymériser la matrice polyépoxy d'un composite monopli en moins de 24 heures à 60 °C et à pression atmosphérique. Il permet également la récupération de fibres continues dont la longueur n'est limitée que par la morphologie du réacteur utilisé. A partir de la mise en œuvre de matrices polyépoxy modèles, la sélectivité du milieu a été déterminée, et un mécanisme réactionnel a pu être proposé. Ce dernier met en évidence la rupture des liaisons C-N lors de l'oxydation du réseau et la formation de fonctions réactives N-H, dont la nature permet d'envisager des voies chimiques de revalorisation de la matrice dépolymérisée. Les fibres de carbone recyclées, analysées par microscope électronique à balayage et essais de traction, présentent une surface de fibre propre et conservent 89 % de la valeur du module d'Young des fibres initiales désensimées. Les fibres de carbone continues récupérées ont été utilisées pour la mise en œuvre de composites à matrice polyépoxy biosourcée. Des composites élaborés avec la même matrice, mais avec des fibres de carbone initiales, ont été utilisés comme référence. L'analyse MEB des cryofractures de ces matériaux montre une continuité fibre / matrice analogue. Le module conservatif en cisaillement du composite à l'état vitreux, a été mesuré par analyse mécanique dynamique. Sa valeur est de 3,2 GPa pour le composite avec fibres recyclées contre 4,1 GPa pour un composite avec fibres initiales ensimées. Cet écart ...