Theoretical investigation of surfaces and interfaces at the atomic scale : ultrathin films supported on metals and intermetallics ; Étude théorique des surfaces et des interfaces à l'échelle atomique : films ultraminces supportés par des métaux et des intermétalliques

La croissance de matériaux oxydes bidimensionnels (2D) sur des métaux ou des intermétalliques peut conduire à des arrangements atomiques complexes, dont la description structurale à l’échelle atomique n’est pas simple. Des progrès considérables ont été réalisés dans la prédiction de structures cristallines ces dernières années, grâce au développement de codes de calcul efficaces et à la disponibilité de ressources de calcul importantes. Dans ce travail, plusieurs approches sont utilisées, basées sur des configurations de pavage, un algorithmes évolutif, ou des calculs de dynamique moléculaire ab initio, combinés à la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité. Nous nous concentrons sur deux systèmes de films ultra-minces distincts : les approximants quasi-cristallins d’oxyde (OQA) et les films d’oxyde complexes supportés sur PdIn(001). Dans le premier système, on part des modèles structuraux issus des travaux de Förster et al. et Cockayne et al. et nous étudions systématiquement les propriétés intrinsèques de ces OQA 2D lorsqu’ils sont déposés sur des substrats métalliques. Cela nous permet de révéler les relations structure-propriété et les comparer aux phases récemment découvertes. Sur le deuxième système, nous appliquons une combinaison de DFT et de calculs évolutifs pour proposer plusieurs structures atomiques possibles de films d’oxyde d’indium ultrafins sur PdIn(001). Pour les deux systèmes, la stabilité est évaluée par le calcul des enthalpies de formation et des énergies de surface, en utilisant des modèles thermodynamiques pour rendre compte des conditions de croissance. Les images de microscopie à effet tunnel (STM), qui sont corrélées avec le pavage (arrangements des des tuiles) pour chaque structure, sont simulées. Les calculs de structure électronique fournissent également des informations sur l’interaction oxyde-substrat. Ce travail théorique peut être utilisé comme base solide pour de futures expériences et est précieux pour la compréhension théorique de la relation structure-propriétés de ces ...